开发新型高效光催化材料用于太阳能驱动的化学反应对于发展绿色化学合成具有重要意义。纳米贵金属(Ag、Au 等)因其独特的局域表面等离共振(LSPR)性质和表面催化特性,在光催化有机反应中已表现出巨大的应用潜力。在此,我们利用简便的静电纺丝技术结合空气中煅烧处理制备了一系列 Au/CeO2 杂化纳米纤维,其中 Au 负载量可通过调节纺丝前驱溶液中氯金酸的添加量而连续调控。
杂化纳米纤维中 Au纳米粒子的粒径和表面等离子共振(SPR)光吸收随着 Au 负载量的变化而变化。我们以 Au/CeO2 杂化纳米纤维作为光催化剂、氧气作为氧化剂,分别在模拟太阳光(λ = 350 – 780 nm)和可见光(λ > 420 nm)照射下催化选择性氧化苯甲醇转换成苯甲醛。结果表明在 CeO2 纳米纤维中引入少了 Au 纳米粒子使得光催化性能大大提高,并且提高的程度随着 Au 负载量的增加呈现先升高后降低的峰形变化趋势,其中 Au 负载量为 0.5 wt.%的 Au/CeO2 杂化纳米纤维的光催化性能达到最优。而且,该光催化反应呈现出 100%的苯甲醛产物选择性,无其它任何副产物生成,这对有机合成是非常重要的。另外,我们测试了 Au/CeO2 的光电流响应特征,以辅助理解其光催化机理。通过系统研究 Au/CeO2 光催化材料中存在的各种影响因素,包括 SPR 光吸收、电荷转移情况、表面催化活性,我们对 Au/CeO2 杂化纳米纤维在催化氧化苯甲醇反应中表现出的光催化性能及作用原理提出了合理的解释。Au/CeO2 光催化性能的提高程度取决于其中 Au 纳米粒子的 SPR 效应与其表面催化活性共同作用的结果。因此,本文为表面等离子体光催化材料的性质优化提供了一定的依据。